物理所微纳体系二次谐波信号形状共振物理机制研究获进展

对称性破缺体系蕴含着丰富的物理内容，其中二次谐波产生（SHG）等非线性光学探测是一个重要的研究手段，它只在对称性破缺处产生，且只对界面和表面的数个原子层敏感。发展超快的表面界面SHG弱信号探测技术对于研究光子学中的非线性光学问题具有重要的意义。尽管纳米光子学一直以来被认为是经典光学的自然延续，但是随着光子学的发展，纳米尺度的非线性光学特性出现了一些新奇的物理现象。

近期，国际上不少研究小组的实验研究结果表明，纳米体系的几何形状对其非线性光学信号有非常强烈的影响，特定的优化形状（在面积相同的情况下）可以导致两个数量级的SHG信号增强。然而，直至目前，国际上对于这形状共振效应的物理机制的认识尚不完全清楚，甚至存在误区。

中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）的表面物理国家重点实验室赵继民副研究员近期发展了SHG弱信号探测技术和2fs的亚脉宽时间分辨技术。他与光学物理重点实验室李志远研究组合作，从实验到理论充分地研究了形状在非线性纳米光子学光学中的重要作用，指出在传统的非线性光学中默认的空间重叠在纳米体系未必自动实现，而是受形状的强烈调控。

赵继民和博士生王瑞在玻璃衬底上的金薄膜上制备了不同形状（由长宽比AR表征）的矩形亚波长孔阵列（图一），由于对称性破缺，金膜表面（包括上下表面和孔的侧壁）的原子具有非零的二阶非线性极化率，在入射飞秒脉冲激光的激发下，产生二次谐波。相比之下，金膜内部的体原子具有中心反演对称性而没有SHG的响应。他们利用超快光谱研究中发展的SHG弱信号（小于基波的10-10倍）探测技术测得不同AR样品的SHG信号（图二），结果发现在某个AR处SHG信号强度比其他的形状最多可增强两个数量级，实验结果与国际上其他研究组的结果一致。他们还采用精度提高为2fs的亚脉宽时间分辨技术直接测量了光速的减慢（图二），发现各种几何形状的孔阵列都存在着一定程度上的光慢效应，但是，它并不存在与几何形状紧密关联的变化规律。因此，光慢效应应该不是SHG几何形状共振的主要物理根源，这与此前文献普遍持有的观点相悖。

为了解决这个物理问题，李志远和博士生王本立等从标准的非线性光学严格耦合波方程出发，利用麦克斯韦方程组求解了每个独立的纳米空气孔阵列对应的基频光（FW）和倍频光（SHW）对应的电磁波传输模式，获得了详细的性能参数，包括色散曲线、模态分布、衰减常数等。根据实际情况，采取了单模近似，建立了非线性耦合模理论，对其求解获得了关于SHG产生和辐射的形式简单的解析解。

该理论第一次揭示了SHG信号强度与诸多物理因素的紧密联系，包括孔内基频光的耦合效率（该物理量与慢光效应有关系，但不是唯一的），基频光－倍频光的模式空间重叠因子和模式相位失配度，以及基频光和倍频光的传播衰减等因素，这些物理量和空气孔的几何形状密切相关。因此，形状共振效应就体现在这些物理量的贡献里面，而它们的贡献大小完全包括在解析理论的表达式里面。解析理论和数值计算的综合结果（图三）表明，在某个AR值，SHG的信号强度确实有两个数量级以上的增强。另外，理论还发现，SHG最强值对应的AR数值与纳米孔的面积也是密切相关的。

针对纳米孔阵列SHG而发展的解析理论还能够很容易的拓展到其它非线性光学过程，对于设计纳米尺度的非线性光学器件具有重要的指导价值。以上工作将促进对于纳米体系非线性光子学各种复杂相互作用现象的理解和应用。详尽工作发表在近期的【Scientific  Reports 3, 2358（2013）】上。

上述工作得到了国家自然科学基金委、科技部和中科院的支持。

图一：实验装置、样品、金膜上矩形孔及其横向场分布。SHG信号只在对称破缺的表面产生。

图二：（a）形状对SHG信号的影响，形成共振峰，插图为频域的SHG弱信号。（b）亚脉宽2fs时间精度的时间分辨测量，插图为不同形状样品的光速减慢。

图三：形状效应的理论解释。（a）基波的耦合振幅。（b）FW-SHW空间重叠度。（c）FW-SHW相位匹配度。（d）SHW沿传播方向的衰减度。（e-f）理论计算的SHW振幅和SHG强度，共振峰清晰可见。